Abtrennung von Kohlenwasserstoffen aus Aktivkohle als porösem Stoff in einem Glykol-Regenerationsprozess unter Verwendung von überkritischem Kohlendioxid

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 19910 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Aktivkohle wird in industriellen Anwendungen eingesetzt; Ihre Kosten stellen ein großes Hindernis für ihre breitere Anwendung dar. Die Regeneration von Aktivkohlen ist unerlässlich, um Betriebskosten und Produktverschwendung zu minimieren. Zur Regeneration von Aktivkohlen wurde überkritisches Kohlendioxid (SC-CO2) als umweltfreundliche Technologie eingesetzt. In dieser Arbeit wurde die Response-Surface-Methodik eingesetzt, um den Prozess der überkritischen Regeneration zu optimieren und die Wirkung der Betriebsparameter einschließlich Druck (100–300 bar), Temperatur (313–333 K) und Durchflussrate (2–6 g/min) zu bewerten ) und dynamische Zeit (30–150 min) auf den Regenerationsertrag. Die maximale Regenerationsausbeute (93,71 %) wurde bei 285 bar, 333 K, 4 g/min und 147 min erreicht. Die mathematische Modellierung erfolgte mithilfe zweier Ein-Parameter-Kinetikmodelle, die gut mit den experimentellen Daten übereinstimmen. Der Anpassungsparameter des Modells wurde mithilfe eines differenziellen Evolutionsalgorithmus ermittelt. Die chemische Zusammensetzung der aus der Aktivkohle extrahierten Stoffe wurde gaschromatographisch ermittelt. Die Ergebnisse zeigten, dass die Regeneration von Aktivkohle durch SC-CO2 eine alternative Methode zu herkömmlichen Methoden sein kann.

Aktivkohle gilt als eines der am häufigsten verwendeten Adsorptionsmittel für Sprühbeschichtungen1, Lebensmittelverarbeitung2, Biomasse3, Pharmazeutika4, Chemikalien5, Abwasserbehandlung6, Erdöl7 und Nuklearindustrie8 sowie die Glykolbehandlung zur Entfernung organischer und flüchtiger organischer Verbindungen (VOCs). Schadstoffe in der Erdgasindustrie9. Aktivkohle wird in Systemen zur Süßung und Entwässerung von Erdgas mit Flüssigkeiten wie Aminen und Glykolen verwendet10,11. Zu den herkömmlichen Techniken zur Regeneration von Aktivkohle gehören thermische Verflüchtigung12, chemische Extraktion13, Ultraschall14, Mikrowelle15, elektrochemische16 und Bioregeneration. Diese Verfahren weisen mehrere Nachteile auf, wie Kohlenstoffverlust, Beschädigung der porösen Struktur, Behandlung von Abgasen, chemische Regeneration unter Verwendung von Lösungsmitteln, die nicht unbedingt akzeptabel sind, da zusätzliche Trennungs- und Umweltprobleme auftreten und die Bioregeneration eine lange Reaktionszeit für die Regeneration erfordert. In letzter Zeit haben überkritische Flüssigkeiten (SCFs) in vielen Bereichen große Aufmerksamkeit erregt, und die Regeneration von Aktivkohle wurde als eine der Anwendungen dieser Technologie untersucht17. Die einzigartigen Eigenschaften von SCFs haben diese Lösungsmittel attraktiv gemacht. Insbesondere die Lösungsmitteldichte und damit seine Lösungseigenschaften können durch Modifizieren von Druck und Temperatur gesteuert werden. Darüber hinaus tragen die flüssigkeitsähnliche Dichte und die gasähnliche Viskosität in Verbindung mit Diffusionskoeffizienten, die mindestens eine Größenordnung höher sind als die von Flüssigkeiten, zur Verbesserung der Stoffübertragungsprozesse bei18,19,20,21,22,23. Unter den verschiedenen Substanzen ist Kohlendioxid die beste Wahl, da es sich um ein umweltfreundliches Lösungsmittel handelt, das Vorteile wie Ungiftigkeit und hohe chemische Stabilität bietet.

Die Regeneration von Aktivkohle mithilfe von SCFs wurde von mehreren Forschern untersucht. DeFilippi et al. beobachteten, dass die überkritische Regeneration wirtschaftlich war, obwohl die Betriebstemperatur und der Betriebsdruck über 387 K bzw. 150 atm lagen. Sie schlugen ein lokales Gleichgewichtsmodell (Freundlich-Isotherme) vor, das gut zu den experimentellen Daten passt24. Die Regeneration von mit Phenol beladener Aktivkohle unter Verwendung von überkritischem Kohlendioxid wurde von Kander und Paulaitis25 untersucht. Sie fanden heraus, dass überkritisches Kohlendioxid keine wesentlichen Vorteile für die Regeneration von mit Phenol beladenem Kohlenstoff bot. Sie schlugen jedoch vor, dass für organische Verbindungen, die nicht stark an Aktivkohle adsorbiert werden, überkritisches Kohlendioxid ein starkes Adsorptionsmittel wäre. Tan und Liou untersuchten die Desorption von mit Ethylacetat oder Toluol beladener Aktivkohle durch überkritisches Kohlendioxid. Sie präsentierten, dass diese Regenerationsmethode bessere Ergebnisse liefern würde als die Dampfregenerationsmethode und stellten dementsprechend ein lineares Desorptionskinetikmodell vor, das den experimentellen Daten recht gut entsprach17,26.

Madras et al.27 untersuchten die Desorption mehrerer nichtflüchtiger Feststoffe wie Hexachlorbenzol und Pentachlorphenol mittels Durchbruchexperimenten bei einer festen Kohlendioxiddichte. Macnaughton und Foster28 haben das Adsorptionsgleichgewicht von 1,1,1-Trichlor-2,2-bis(p-chlorphenyl)ethan (DDT) auf einer Aktivkohle gemessen und gezeigt, dass ein limitierender Faktor für den überkritischen Desorptionsprozess das Adsorptionsgleichgewicht bei einem niedrigen Wert ist CO2-Durchflussrate. Mithilfe eines Drei-Parameter-Modus wurde der Adsorptionsdurchbruch und das Gleichgewicht von Ethylbenzol auf einer Aktivkohle aus überkritischem Kohlendioxid von Harikrishnan et al.29 untersucht. Tan und Liou26 untersuchten das Desorptionsverhalten von Ethylacetat aus Aktivkohle in CO2 bei Temperaturen von 300 bis 338 K und Drücken von 8,7 bis 12,9 MPa. Sie beobachteten, dass steigender Druck und sinkende Temperatur die Desorptionsrate erhöhten. Benkhedda et al.30 präsentierten auch eine ähnliche Temperatur- und Druckabhängigkeit für das Desorptionsverhalten von m-Xylol unter Verwendung von SC-CO2 bei Temperaturen von 313 bis 333 K und Drücken von 10,0 bis 15,0 MPa. Sie schlugen vor, dass das Desorptionsverhalten von VOCs aus Aktivkohlen unter Verwendung von SC-CO2 weitgehend von den Temperatur- und Druckbedingungen abhängt. Salvador et al.31 untersuchten die Regeneration von mit Phenol verunreinigter Aktivkohle unter Verwendung von überkritischem Wasser bei 260 bar und einer Temperatur zwischen 400 und 500 °C. Regenerationstemperatur und -zeit waren die Variablen, die den Prozess am meisten beeinflussten. Ikuo Ushiki et al.9 untersuchten das Desorptionsverhalten verschiedener VOCs (Toluol, Aceton, n-Hexan, n-Octan, Methanol, Ethanol, 2-Propanol und Propylenglykolmonomethylether) aus Aktivkohle mithilfe einer Festbettmethode SC-CO2 bei Temperaturwerten zwischen 313 und 353 K und Druckwerten zwischen 10,0 und 15,0 MPa.

Mehrere Faktoren wie Druck, Temperatur, CO2-Durchflussrate, Zeit, Partikelgröße und andere beeinflussten gleichzeitig die überkritische Regeneration von Aktivkohlen. In den meisten zuvor veröffentlichten Studien wurden die Prozessbedingungen lediglich durch die Durchführung von Experimenten mit jeweils einem Faktor optimiert. Die Ergebnisse von Experimenten mit jeweils einem Faktor spiegeln keine realen Veränderungen in der Umgebung wider, da sie Wechselwirkungen zwischen den verschiedenen Variablen des Prozesses ignorieren. Um dieses Problem zu vermeiden, scheint daher die Gestaltung, Optimierung und Bewertung des Prozesses mithilfe der Versuchsplanung (DOE) unerlässlich zu sein32. Die Response-Surface-Methodik (RSM) ist ein mathematisches Werkzeug, um die Auswirkung jeder Variablen zusammen mit ihren Wechselwirkungen auf die Prozessausbeute zu spezifizieren und ihr Verhalten unter bestimmten Bedingungen vorherzusagen. Der Hauptvorteil des RSM ist die geringere Anzahl an Experimenten, die zur Optimierung eines Prozesses erforderlich sind. RSM einschließlich Central Composite Design (CCD) und Box-Behnken Design (BBD) wurden angewendet, um einen Prozess zur Extraktion überkritischer Flüssigkeiten (SFE) zu optimieren. CCD ist in der Regel teurer als BBD, da eine höhere Anzahl an Durchläufen erforderlich ist als bei BBD33.

Doch trotz der Tatsache, dass zur Regeneration von Aktivkohle verschiedene Verunreinigungen entfernt werden müssen, untersuchten die meisten dieser Arbeiten umweltschädliche Substanzen, die der Aktivkohle absichtlich zugesetzt wurden. Unseres Wissens ist dies die erste Studie, die die Verwendung von SC-CO2 zur Regeneration von in der Gasindustrie verwendeter Aktivkohle vorschlägt und eine umfassende Studie zur Optimierung und Modellierung des Prozesses entwickelt. Das CCD-Design wurde als leistungsstarkes experimentelles Werkzeug eingesetzt, um den Einfluss von Betriebsparametern auf den Regenerationsprozess zu bewerten. Darüber hinaus wurde der Prozess mittels mathematischer Modellierung durch Korrelation der experimentellen Daten modelliert. Darüber hinaus wurde der mit der SC-CO2-Methode erhaltene Extrakt durch GC charakterisiert und die physikalischen Eigenschaften von Aktivkohle wurden durch SEM- bzw. Jodzahl-Methoden untersucht.

Die in dieser Studie verwendeten Aktivkohleproben wurden im Sommer 2017 drei Monate lang aus einer Gasentwässerungsanlage der South Zagros Oil and Gas Company (Iran) entnommen. Es ist zu beachten, dass in den Gasentwässerungsanlagen Aktivkohle zur Entfernung von Kohlenwasserstoffen und aromatischen Verbindungen in Triethylenglykol verwendet wird. CO2 (99,90 % Reinheit) wurde von der Aboughadareh Gas Factory gekauft.

Roherdgas ist vollständig mit Wasserdampf gesättigt, wenn es aus einer unterirdischen Lagerstätte gefördert wird. Da dem Erdgas der größte Teil des Wasserdampfs entzogen werden muss, bevor es kommerziell vermarktet werden kann, wird Erdgas einem Dehydrierungsprozess unterzogen. Einer der am häufigsten verwendeten Stoffe zur Wasserentfernung aus erzeugtem Gas ist Glykol. Abbildung 1 zeigt ein Schema der typischen Ausrüstung, die für den Dehydrierungsprozess mit Glykol verwendet wird. Während die gesamte Prozessausrüstung bei allen Glykol-Dehydrierungsanlagen ähnlich ist, kann es zwischen den Anlagen erhebliche Unterschiede geben. Das Gas strömt durch einen Abscheider, um kondensierte Flüssigkeiten oder eventuell im Gas enthaltene Feststoffe zu entfernen. Bei einigen Absorbern ist der Abscheider im unteren Bereich integriert. In diesem Fall strömt das Gas dann durch einen Kaminboden nach oben in den Glykolabsorberteil des Behälters. Der Glykol-Kontaktor sorgt für den engen Kontakt zwischen dem Gas und dem Glykol. Das Glykol ist stark hygroskopisch und der größte Teil des Wasserdampfes im Gas wird vom Glykol absorbiert. Das wasserreiche Glykol wird aus dem Kontaktor in der Nähe des Behälterbodens oberhalb des Kaminbodens über ein Flüssigkeitsstandregelventil abgezogen und gelangt zum Regenerationsabschnitt. Das behandelte Gas verlässt den Kontaktor oben über einen Tropfenabscheider und erreicht in der Regel den angegebenen Wassergehalt. Das wasserreiche Glykol kann durch eine Wärmetauscherschlange oben in der Reboilerkolonne, der sogenannten Stahlkolonne, geleitet werden. Der Wärmeaustausch erzeugt etwas Rückfluss zur Trennung des Wassers vom Glykol oben im Stahl und erhitzt das reichhaltige Glykol etwas. In einigen Anlagen gelangt die reiche Lösung in einen Flash-Tank mit einem Betriebsdruck von etwa 15 bis 50 psig, wodurch sich das absorbierte Kohlenwasserstoffgas vom Glykol trennen kann. Das Glykol fließt dann durch einen Aktivkohlefilter und einen Wärmetauscher in den Destillierapparat und tauscht dabei Wärme mit dem regenerierten Glykol aus. Anschließend fällt es durch einen gepackten Abschnitt im Destillierapparat in den Glykol-Reboiler-Behälter, wo es auf die erforderliche hohe Regenerationstemperatur nahe Atmosphärendruck erhitzt wird. Bei der hohen Temperatur verliert das Glykol seine Fähigkeit, Wasser zu halten; Das Wasser verdampft und verlässt den Destillierapparat oben. Das regenerierte Glykol fließt zum Ausgleichsbehälter, von wo aus es durch den Mager-/Fett-Wärmetauscher zur Glykolpumpe geleitet wird. Die Pumpe erhöht den Druck des mageren Glykols auf den Kontaktordruck. Bevor es in den Kontaktor eintritt, tauscht es Wärme mit dem trockenen Gas aus, das den Kontaktor verlässt, oder einem anderen Wärmeaustauschmedium34.

Schematische Darstellung des Einheitsprozesses.

Die Hauptkomponenten des Geräts waren ein CO2-Zylinder (E-1), ein Nadelventil (E-2), ein Molekularsiebfilter (E-3), eine Kühleinheit (E-4), ein Luftkompressor (E-5) und ein Hochdruckreiniger -Druckpumpe (luftbetriebene Flüssigkeitspumpe, Haskel, USA) (E-6), Ofen (Memert) (E-7), Ausgleichsbehälter (E-8), Imprägnierzelle aus Edelstahl (E-9), Rückseite -Druckventil (Xi'an Shelok Instrument Technology Co., Shaanxi, China) (E-10), Durchflussmesser (E-11), Probenehmer (E-12) und Automatisierungssystem (E-13). Zunächst wurde CO2 aus dem Reservoir durch einen Filter mit einer Nenngröße von 1 µ geleitet, um zu verhindern, dass Verunreinigungen in den Prozesspfad gelangen. Anschließend wurde CO2 zu einer Kühleinheit geleitet, in der die Temperatur auf -10 °C und 60 bar gesenkt wurde. Das verflüssigte CO2 wurde mit einer Kolbenpumpe unter Druck gesetzt und in eine Schwalltrommel mit Rohrbündelkonfiguration überführt. In dieser Trommel wurde die Flüssigkeitstemperatur auf die richtige Temperatur eingestellt, um den überkritischen Flüssigkeitszustand zu erreichen. Diese Trommel wurde entwickelt, um die Schwankungen zu reduzieren, und der Wärmeaustausch erfolgt durch die Zirkulation von Wasser mithilfe von 1000-W-Elementen mit einer Temperaturgenauigkeitseinstellung von 1 K. Am Ausgang der Schwalltrommel wurde ein Manometer installiert, um den Auslassflüssigkeitsdruck anzuzeigen. Anschließend wurde die Flüssigkeit zu einer Extraktionszelle geleitet, die mit 10 g Aktivkohle zusammen mit Glasperlen beladen war. Am Ein- und Ausgang der Extraktionszelle wurden zwei Filter mit einer Porosität von 1 Mikron installiert, um das Austreten von Partikeln zu verhindern. Das Vorhandensein von Glasperlen in der Zelle ermöglichte eine homogene Verteilung von CO2 innerhalb der Extraktionszelle. Nach dem Beladen der Extraktionszelle mit SC-CO2 wurde die Zelle etwa 45 Minuten lang auf eine geeignete Temperatur und einen geeigneten Druck eingestellt. Nach der statischen Phase beginnt die dynamische Phase mit dem Öffnen des Probenventils. Um ein Einfrieren des Ventils zu verhindern, wurde es in ein Heizelement eingewickelt. Während der dynamischen Zeit wurde die Probensammeltemperatur mithilfe einer Eiskabine unter 0 °C gehalten. Jedes Experiment wurde dreifach durchgeführt35. Abbildung 2 zeigt die Details der Apparatur für überkritische Flüssigkeiten. Die Ausbeute an überkritischer Rückgewinnung wurde berechnet, indem das Gewicht des gelösten Stoffs durch die anfängliche Aktivkohle dividiert wurde. Gewicht des anfänglichen gelösten Stoffes in Gl. (1) wurde wie folgt bestimmt: Zunächst wurde eine bekannte Masse Aktivkohle in den Filter geladen. Dann, nach drei Monaten, verlässt die Aktivkohle den Filter. Der Unterschied im Primär- und Sekundärgewicht der Aktivkohle gibt den Anfangswert in Gl. (1).

Schematische Darstellung der Extraktion von überkritischem Kohlendioxid.

Mithilfe der Response-Surface-Methode (RSM) wurden die Auswirkungen von Druck (A), Temperatur (B), CO2-Durchflussrate (C) und Zeit (D) auf die Regenerationsausbeute bewertet. Die im RSM angewendeten kodierten und unkodierten unabhängigen Parameter und ihre jeweiligen Werte sind in Tabelle 1 aufgeführt. Die übrigen unabhängigen Parameter (z. B. Partikelgröße und Zellvolumen) wurden während der experimentellen Verfahren konstant gehalten. Das experimentelle Design basierte auf dem Central Composite Design (CCD) unter Verwendung eines 30-faktoriellen und sternförmigen Designs mit sechs zentralen Punkten, wie in Tabelle 2 gezeigt. Obwohl die Kosten dieser Methode höher sind als die der Box-Behnken-Methode, haben die Autoren diese Methode verwendet Bewerten Sie die Wirkung ihrer Arbeit (gemäß den Anforderungen der Ölindustrie).

Alle Versuchsdurchläufe, die 8 Fakultätspunkte, 6 Axialpunkte und 5 Mittelpunkte umfassten, basierten auf der durchgeführten Durchlaufreihenfolge. Darüber hinaus wurde eine Polynomgleichung zweiter Ordnung verwendet, um den Ertrag als Funktion der unabhängigen Parameter auszudrücken.

Zur statistischen Auswertung der Ergebnisse wurde eine Design-Expert-Software (Testversion 7.1) eingesetzt. Die Varianzanalyse (ANOVA) wurde eingesetzt, um die statistisch signifikanten Parameter und Wechselwirkungen mithilfe des Fisher-Tests und der damit verbundenen Wahrscheinlichkeit p(F) zu bestimmen. Die Bestimmungskoeffizienten R2 und ihre angepassten Werte R2,adj wurden verwendet, um die Anpassungsgüte der Regressionsmodelle zu bewerten.

Für die chemische Analyse wurde in dieser Arbeit ein Varian CP-3800-Gaschromatograph (Varian Instruments) mit einem FID-Detektor und einer CP-sil 9 CB-Kapillarsäule (100 m, 0,25 mm, 0,25 μm Filmdicke) verwendet. Die Ofentemperatur wurde 7 Minuten lang bei 35 °C gehalten, bevor sie mit 3 °C/Minute auf 250 °C erhöht wurde. Die Injektor- und Detektortemperaturen wurden auf 275 °C bzw. 275 °C eingestellt. Als Trägergas wurde Helium mit einer Flussrate von 1,6 ml/min verwendet, wobei die Proben manuell in einem Aufteilungsverhältnis von 1:80 injiziert wurden. Die Flächenprozentsätze der Peaks wurden verwendet, um mithilfe der DHA-Software quantitative Daten zu erhalten.

Die Jodzahl (IN) wurde gemäß der ASTM D4607-94-Methode36,37 bestimmt. Die Jodzahl ist definiert als die Milligramm Jod, die von 1,0 g Kohlenstoff adsorbiert werden, wenn die Jodkonzentration des Filtrats 0,02 N (0,02 mol/L) beträgt. Diese Methode basiert auf einer Dreipunktisotherme. Eine Standard-Jodlösung wird unter festgelegten Bedingungen mit drei verschiedenen Gewichten Aktivkohle behandelt. Das Experiment besteht aus der Behandlung der Aktivkohleprobe mit 10,0 ml 5 %iger HCl. Diese Mischung wird 30 s lang gekocht und dann abgekühlt. Kurz darauf werden 100,0 ml 0,1 N (0,1 mol L-1) Jodlösung zu der Mischung gegeben und 30 s lang gerührt. Die resultierende Lösung wird filtriert und 50,0 ml des Filtrats werden mit 0,1 N (0,1 mol L-1) Natriumthiosulfat unter Verwendung von Stärke als Indikator titriert. Die pro Gramm Kohlenstoff adsorbierte Jodmenge (X/M) wird mithilfe logarithmischer Achsen gegen die Jodkonzentration im Filtrat (C) aufgetragen.

Die Jodzahl ist der X/M-Wert, wenn die Restkonzentration (C) 0,02 N (0,02 mol.L-1) beträgt. Die X/M- und C-Werte werden durch die Gleichungen berechnet. 3 bzw. 4.

Dabei ist N1 die Normalität der Jodlösung, V1 das hinzugefügte Volumen der Jodlösung, VHCl das hinzugefügte Volumen von 5 % HCl, VF das bei der Titration verwendete Filtratvolumen, NNa2S2O3 die Normalität der Natriumthiosulfatlösung und VNa2S2O3 das verbrauchte Volumen Natriumthiosulfatlösung und MC ist die Masse der Aktivkohle.

Der Differential-Evolution-Algorithmus (DEA) ist ein bevölkerungsbasierter Algorithmus wie genetische Algorithmen von ähnlichen Operatoren; Crossover, Mutation und Selektion. Der Hauptunterschied bei der Konstruktion besserer Lösungen besteht darin, dass genetische Algorithmen auf Crossover basieren, während DE auf Mutationsoperationen beruht. Diese Hauptoperation basiert auf den Unterschieden zufällig ausgewählter Lösungspaare in der Grundgesamtheit. Der Algorithmus verwendet Mutationsoperationen als Suchmechanismus und Auswahloperationen, um die Suche auf die wahrscheinlichen Regionen im Suchraum zu richten. Der DE-Algorithmus verwendet außerdem einen ungleichmäßigen Crossover, der untergeordnete Vektorparameter häufiger von einem übergeordneten Element übernehmen kann als von anderen. Zu den Vorteilen des DE zählen seine einfache Struktur, Benutzerfreundlichkeit, Geschwindigkeit und Robustheit38,39,40.

CCD wurde für die Versuchsplanung und Prozessoptimierung eingesetzt. Auf diese Weise wurden vier codierte Betriebsparameter in fünf Stufen definiert, nämlich − 2, − 1, 0, 1 und 2, um die optimale Regenerationsausbeute zu erzielen. Als Betriebsparameter des zu untersuchenden Prozesses wurden Druck (100–300) bar, Temperatur (313–333 K), Durchflussrate (2–6 g/min) und dynamische Zeit (30–150 min) berücksichtigt. In Tabelle 2 sind die Versuchsreaktionen bei unterschiedlichen Werten der Betriebsbedingungen aufgeführt, wobei die Partikelgröße konstant bei 1 mm gehalten wurde. Unter den in CCD dargestellten Modellen stellt das quadratische Modell das beste Modell für die Vorhersage und Optimierung des Regenerationsertrags dar. Gleichung (5) stellt das erhaltene quadratische Polynommodell dar, durch das der Ertrag als Reaktion auf die codierten unabhängigen Parameter korreliert wurde. Daher wurde das RSM-Vorhersagemodell wie folgt erhalten:

Dieses Modell erwies sich bei einem Konfidenzniveau von 95 % als signifikant, während der entsprechende F-Wert und der p-Wert mit 92,58 bzw. 0,0001 berechnet wurden. Außerdem kann die Genauigkeit des Modells durch Untersuchung des Bestimmungskoeffizienten (R2) getestet werden. Die Werte des Bestimmtheitsmaßes (R2) und des angepassten Bestimmtheitsmaßes (R2adj.) wurden mit 98,86 bzw. 97,79 % berechnet. Der Wert von R2 zeigt eine gute Übereinstimmung zwischen den experimentellen und den vorhergesagten Antwortwerten an. Der Wert des angepassten R2 ergab, dass nur 2,21 % der Gesamtvariationen nicht durch das Modell erklärt werden konnten. Die mangelnde Anpassung misst das Versagen des Modells, Daten im experimentellen Bereich an Punkten darzustellen, die nicht in der Regression enthalten sind. Der p-Wert der fehlenden Anpassung war höher als 0,05, was auf eine ausgezeichnete Anpassung hinweist. Darüber hinaus gilt das Signal-Rausch-Verhältnis (SNR) als geeignetes Präzisionsmaß. Tatsächlich vergleicht SNR den Bereich vorhergesagter Werte an Entwurfspunkten mit dem durchschnittlichen Vorhersagefehler. Da ein SNR von mehr als 4 wünschenswerte Ergebnisse darstellt, diente das erreichte Verhältnis (35,30) als angemessenes Signal, da es viel kleiner als die tatsächliche Effektgröße war. Ein niedriger CV (3,32 %) weist auf die Zuverlässigkeit der durchgeführten Experimente hin. Die ANOVA des quadratischen Modells wurde unter Verwendung der in Tabelle 3 aufgeführten Daten durchgeführt, um die Signifikanz der Variablen als lineare, quadratische und Interaktionskoeffizienten des RSM zu untersuchen. Diese Variablen und ihre Wechselwirkungen mit einem höheren Regressionskoeffizienten und einem kleineren p-Wert (p < 0,05) haben einen erheblichen Einfluss auf die Regenerationsausbeute41,42. Die in Tabelle 3 aufgeführten Analyseergebnisse sowie die Parameter, die statistisch einen hochsignifikanten Einfluss auf die Ausbeute anzeigten, waren der lineare Term von Druck, CO2-Durchflussrate und -zeit (p < 0,0001), gefolgt von der quadratischen Termrate der Durchflussrate (p < 0,0001). Einen wesentlichen Einfluss auf die Ausbeute haben der quadratische Term der Zeit (p = 0,0003), der lineare Term der Temperatur (p = 0,0037) sowie der quadratische Term von Druck und Temperatur (p = 0,0005).

In diesem Abschnitt wurde die Auswirkung der verschiedenen Betriebsparameter auf die überkritische Regeneration von Aktivkohle anhand dreidimensionaler Diagramme untersucht, während die anderen Variablen auf ihrem jeweiligen festen Mittelwert gehalten wurden (Druck, 200 bar, Temperatur, 318 K, Durchflussrate, 4 g/min und Zeit 90 min), entsprechend Nullcode.

Abbildung 3 zeigt den 3D-Plot für den Einfluss von Druck und Temperatur. Es ist zu beobachten, dass die Regenerationsausbeute mit zunehmendem Druck und steigender Temperatur von 100 auf 300 bar bzw. von 313 auf 333 K zunahm. Basierend auf CCD hatte der Druck den größten Einfluss auf die Regenerationsausbeute. Insbesondere die Erhöhung des Drucks führt zu einer Erhöhung der Lösungskraft von CO2 und damit auch zu einer Erhöhung der Löslichkeit der gelösten Stoffe9,43. Andererseits hatte die Temperaturerhöhung einen leicht positiven Effekt auf die Regenerationsausbeute (Abb. 4). Bei einem Druck von 100 bis 300 bar steigt mit steigender Temperatur die Löslichkeit des gelösten Stoffes, was auf die Zunahme des Dampfdruckeffekts des gelösten Stoffes zurückzuführen ist. Daher nimmt die Löslichkeit des gelösten Stoffes mit steigender Temperatur zu. Andererseits steigt der Extraktdampfdruck mit steigender Temperatur, was zu einer Verbesserung der Diffusionsfähigkeit des überkritischen Fluids führt. Abbildung 5 zeigt die 3D-Darstellung des Ertrags als Funktion von Druck und Durchfluss bei 323 K und 90 min. Durch Erhöhen der CO2-Durchflussrate von 1 (Code = − 2) auf 4 g/min (Code = 1) wird die Filmdicke um die Partikel verringert, was zu einem geringeren Widerstand für den Stofftransport um die Partikel herum führt und dementsprechend die Regeneration der Aktivkohle verbessert. Dagegen wurde bei mehr als 4 g/min bei Verkürzung der Verweilzeit (SC-CO2-Partikel-Kontaktzeit) ein negativer Einfluss der Durchflussrate auf die Regenerationsausbeute beobachtet. Dieser Kontrasteffekt wurde auch in den Abbildungen beobachtet. 6, 8 und 9.

3D-Grafikoberfläche für die Auswirkungen von Temperatur und Druck auf den Ertrag.

3D-Grafikoberfläche für die Auswirkungen von Temperatur und Zeit auf den Ertrag.

3D-Grafikoberfläche für die Auswirkungen von Strömung und Druck auf den Ertrag.

3D-Grafikoberfläche für die Auswirkungen von Temperatur und Strömung auf den Ertrag.

Die Abbildungen 4, 7 und 8 veranschaulichen den Einfluss der dynamischen Zeit und Durchflussrate auf die Regenerationsausbeute. Wie in den Abb. zu sehen ist. In den Abbildungen 4, 7 und 8 steigen die Regenerationsausbeuten mit zunehmender dynamischer Zeit allmählich an und erreichen ihren höchsten Wert nach etwa 150 Minuten. Dieses Verhalten wurde von anderen Forschern berichtet und mit der Zunahme des Verhältnisses zwischen SC-CO2 und dem gelösten Stoff mit zunehmender dynamischer Zeit erklärt35. Andererseits nimmt die Verweilzeit mit zunehmender Durchflussrate ab, während der externe Stoffübergangskoeffizient zunimmt, sodass diese gegensätzlichen Phänomene ihre Auswirkungen aufheben und zu einer nahezu konstanten Ausbeute führen. Darüber hinaus könnte die Erhöhung der Durchflussrate die Kontaktzeit zwischen dem Lösungsmittel und der Aktivkohle verkürzen. Dieses Phänomen könnte mit dem Kanalisierungseffekt zusammenhängen, bei dem SC-CO2 bei hohen Flussraten einfach um die Proben herumfließt und nicht durch die Poren innerhalb der Proben diffundieren kann. Darüber hinaus könnte die erhöhte Durchflussrate zu einer Probenverdichtung führen, wodurch die Menge an CO2 begrenzt wird, die in direkten Kontakt mit der Probenmatrix gelangen kann. Ähnliche Ergebnisse wurden von einigen Forschern berichtet33,44,45,46,47,48. Darüber hinaus zeigte das Störungsdiagramm (Abb. 9) den signifikanten Einfluss aller Prozessvariablen auf die Extraktion. Ein Störungsdiagramm zeigt nicht die Auswirkungen von Wechselwirkungen und ähnelt einem Experiment mit jeweils einem Faktor. Das Störungsdiagramm hilft dabei, die Wirkung aller unabhängigen Variablen an einem bestimmten Punkt im Designraum zu vergleichen. Die Reaktion wird dargestellt, indem nur ein Faktor in seinem Bereich geändert wird, während die anderen Faktoren konstant bleiben.

3D-Grafikoberfläche für die Auswirkungen von Druck und Zeit auf den Ertrag.

3D-Grafikoberfläche für die Auswirkungen von Durchfluss und Zeit auf den Ertrag.

Störungsdiagramm der durch CCD erhaltenen Betriebsparameter auf den Ertrag.

Die optimalen Bedingungen zur Erzielung der höchsten Regenerationsausbeute aus Aktivkohle wurden bei 285 bar, 333 K, 4 g/min und 147 min ermittelt und die vorhergesagte Ausbeute betrug 93,75 %. Der durchschnittliche tatsächliche Ertrag (94,25 %) stimmte gut mit dem geschätzten Wert überein, was die Leistungsfähigkeit des entwickelten Modells in Bezug auf die Vorhersage und Optimierung des Extraktionsprozesses verdeutlicht.

Die Zusammensetzung der gelösten Stoffe, die für den Extrakt unter optimalen Bedingungen durch Gaschromatographie (GC) bestimmt wurde, ist in Tabelle 4 aufgeführt. In dem mit SC-CO2 erhaltenen Extrakt wurden 32 Komponenten identifiziert, die 95,2 % des Extrakts ausmachten. Die durch SC-CO2 extrahierten Hauptkomponenten waren N-C6 (4,90), N-C7 (9,45 %), N-C8 (9,04 %), N-C9 (11,90 %), N-C10 (12,40 %) und N- C11 (4,73 %).

Die Jodzahl ist ein Maß für die in den Poren eines Partikels adsorbierten Jodmoleküle und gibt Aufschluss über die Porenvolumenkapazität und das Ausmaß der Mikroporenverteilung in der Aktivkohle. Die Jodzahl kann mit der Fähigkeit des Adsorbens, Substanzen mit niedrigem Molekulargewicht zu adsorbieren, korreliert werden. Die Ergebnisse der Jod-Adsorption in extrahierten und nicht-extrahierten Aktivkohleproben sind in Tabelle 5 aufgeführt. Die Ergebnisse der physikalischen und adsorbierenden Eigenschaften zeigen, dass SC-CO2 ein geeigneter Weg für die Regeneration von Aktivkohle zu sein scheint.

Wie bereits erwähnt wurde die Struktur und Oberflächenmorphologie von nicht-extrahierten und extrahierten Aktivkohleproben mittels Rasterelektronenmikroskopie (REM) bewertet. Abbildung 10a,b zeigt zwei Mikroaufnahmen von Aktivkohle vor (a) und nach der überkritischen Regeneration (b). Die mikroskopische Aufnahme der unverarbeiteten Probe zeigt eine unebene und raue Oberfläche, die gleichmäßig mit einer Schicht gelösten Stoffes bedeckt ist. Die Struktur der behandelten Probe ist poröser und die Oberfläche ist aufgrund der hohen Rückgewinnungseffizienz, die durch die Extraktion mit überkritischem Kohlendioxid erzielt wird, deutlich entleert und an gelösten Stoffen verarmt.

(a,b) SEM-Bild von (a) Nicht-Prozess, (b) Prozess von Aktivkohle.

Die experimentelle Desorption wurde mit einem von Tan und Liou17,49 vorgeschlagenen kinetischen Modell korreliert. Dieses Modell geht von einer linearen Desorptionskinetik in der adsorbierten Phase aus und hat eine hohe Anwendbarkeit für die Korrelation des Desorptionsverhaltens unter Verwendung von SC-CO2 mit nur einem Anpassungsparameter. Bei der Formulierung des Modells wurden folgende Annahmen berücksichtigt:

Das System war isotherm und isobar.

Die physikalischen Eigenschaften des SC-CO2 blieben während des Extraktionsprozesses konstant.

Das Extraktionsmodell wurde als irreversibler Desorptionsprozess ausgedrückt.

Alle Partikel wurden als kugelförmig betrachtet und die gelösten Stoffe waren gleichmäßig in ihren Strukturen verteilt.

Das Volumen der festen Matrix (Partikel) wurde während des Extraktionsprozesses nicht verändert.

Die Fließgeschwindigkeit des Lösungsmittels war entlang des Bettes konstant und gleichmäßig ohne radiale Streuung verteilt.

Die axiale Streuung wurde vernachlässigt

Ein schematisches Diagramm der Partikel und des Bettes ist in Abb. 11 dargestellt. Gemäß den oben genannten Annahmen sind die Stoffbilanzen für den gelösten Stoff in der Feststoff- und Massenphase wie folgt:

Massenphase:

Ein schematisches Diagramm der Partikel und des Bettes.

Feste Phase:

Die Konzentration am Ausgang des Festbetts kann dann wie folgt ermittelt werden:

K ist der einstellbare Parameter des kinetischen Modells.

Der einstellbare Parameter wurde berechnet, indem die Fehler zwischen experimentellen und berechneten Ertragswerten minimiert wurden. Zur Bewertung des einstellbaren Parameters wurde die durchschnittliche absolute relative Abweichung (AARD) verwendet, die mithilfe der folgenden Gleichung beschrieben wird:

Mithilfe der mathematischen Modellierung wurden die Auswirkungen von Druck, Temperatur und Durchflussrate auf den Regenerationsprozess untersucht. Abbildung 12 und Tabelle 6 zeigen die Modellierungsergebnisse unter Verwendung des Kinetikmodells. Abb. 12a zeigt einen positiven Effekt des Drucks auf den Regenerationsprozess bei festgelegter Temperatur, Durchflussrate, Partikelgröße und dynamischer Zeit. Dieser Effekt hing mit der Zunahme der SC-CO2-Dichte mit steigendem Druck zusammen. Wie erwartet führt die Erhöhung der Dichte zu einer Erhöhung der Löslichkeit der gelösten Stoffe in SC-CO2. Andererseits verringerte steigender Druck den Diffusionskoeffizienten von CO2. Der abnehmende Effekt des Stoffübergangskoeffizienten kann zu einer Verringerung der Ausbeute führen. Dennoch überwiegt der Effekt der zunehmenden Dichte und Löslichkeit den abnehmenden Effekt der Diffusionsfähigkeit auf die endgültige Extraktionsausbeute22,50. Die einstellbaren Parameter des Modells (K) und die AARD-Werte für die verschiedenen Extraktionsläufe sind in Tabelle 6 aufgeführt. Der Einfluss der Temperatur auf die Regenerationsausbeute von Aktivkohle ist in Abb. 12b dargestellt. Die Ausbeute stieg mit steigender Temperatur bei festem Druck und fester Durchflussrate. Wie bereits erwähnt, kann dies auf den Anstieg des Dampfdrucks des gelösten Stoffes zurückzuführen sein. Im vorliegenden Abschnitt wurde der Einfluss der Temperatur auf die Regenerationsausbeute bei Punkten von 318, 328 K und der optimalen Temperatur modelliert. Ein weiterer untersuchter Parameter war die Strömungsgeschwindigkeit von Kohlendioxid. Die experimentellen Daten und Ergebnisse des Modells bei drei Durchflussraten, einschließlich 1, 2 und 4 (optimal), sind in Abb. 12 dargestellt. Basierend auf den in Abb. 12c angegebenen Ergebnissen war der Ertrag an optimalen Punkten höher. Wie in Abb. 12 zu sehen ist, wurden die experimentellen Daten mit dem Kinetikmodell gut beschrieben. Die Werte der durchschnittlichen absoluten relativen Abweichung liegen im Bereich von 5,91–9,04 %.

Einfluss von Prozessparametern auf die Extraktionsausbeute im Verhältnis zur Zeit.

Von Crank51 vorgeschlagenes Single-Sphere-Modell (SSM) mit der Annahme, dass die Partikelgröße einer der Hauptfaktoren für den Diffusivitätsschritt im Extraktionsprozess ist. Darüber hinaus wird angenommen, dass die Diffusion im Kugeloberflächenbereich eines gelösten Partikels stattfindet. Die Verbreitung von SC-CO2 in Kugelgleichungen wird durchgeführt, um die Diffusionsfähigkeit des Lösungsmittels zur Auflösung in Matrizen zu bestimmen. Weitere Annahmen für ein SSM-Modell sind: (1) Der Widerstand des Stoffübergangs ist Null, (2) alle Partikelgrößen sind homogen, (3) der Hauptfaktor im Extraktionsprozess ist der Stoffübergang innerhalb des Teilchens, (4) Der gelöste Stoff befindet sich in der inerten porösen Kugel, und schließlich (5) werden alle gelösten Stoffe im Bett extrahiert, und die extrahierte Komponente wird durch einen der Diffusion ähnlichen Prozess in den Partikeln gelöst. Gleichung 13 zeigt die Diffusionsgleichung für einen konstanten Koeffizienten.

Dabei ist Mt die Gesamtmenge der diffundierenden Substanzen, die zu einem bestimmten Zeitpunkt auf das Blatt gelangt sind, M∞ die bestimmte Menge nach unzähligen Zeiträumen, Deff die Diffusionsfähigkeit, R der Radius des gelösten Partikels und t die Zeit.

Das Einzelkugelmodell wird üblicherweise zur Bestimmung des Diffusionskoeffizienten und des Stoffübergangs zwischen Lösungsmittel und gelöstem Stoff angewendet. Im Vergleich zu einem anderen kinetischen Modell lässt sich das Einzelkugelmodell leicht anwenden, insbesondere das schrumpfende Kernmodell52 und die zerbrochene intakte Zelle53 aufgrund eines einstellbaren Parameters. Dies liegt daran, dass ein einstellbarer Parameter ausreichend geeignet ist, um den Stofftransferprozess experimenteller Daten zu bestimmen. Darüber hinaus kann ein Einzelkugelmodell die Auswirkung des Parameters auf den Diffusionsprozess zwischen Lösungsmittel und gelöstem Stoff bewerten54.

Das Einzelkugelmodell wurde mit der effektiven Diffusionsfähigkeit als Anpassungsparameter unter Verwendung der durchschnittlichen absoluten Abweichung (AARD) an die experimentellen Daten angepasst. Tabelle 7 zeigt die AARD und die effektive Diffusionsfähigkeit. Der minimale %AARD betrug 2,08 % bei 285 bar und 333 K, während der maximale %AARD 19,04 % bei 200 bar und 323 K betrug. Wie in Abb. 13 gezeigt, passte das Modell erfolgreich die exponentiellen Trends des Extraktionsprozesses an. Putra et al.1 verwendeten ein Einzelkugelmodell zur Anpassung der experimentellen Daten von modifiziertem überkritischem Kohlendioxid mit einem Fehler von weniger als 5 %, wobei der höchste Diffusionskoeffizient 6,794 × 10‐12 m2/s bei Betriebsbedingungen von 10 MPa, 40 °C und Partikel betrug Größe 425 µm. Darüber hinaus bestimmten Aris et al.2 die Extraktausbeute aus Momordica charantia mit unterschiedlicher mittlerer Partikelgröße sowie unterschiedlichem Diffusionskoeffizienten De im Extraktionsprozess mit und ohne Co-Extraktionsmittel. Basierend auf den Ergebnissen ergab eine mittlere Partikelgröße von 0,3 mm die höchste Extraktausbeute, 3,32 % bzw. 1,34 % mit bzw. ohne Co-Extraktionsmittel. Dagegen beträgt der De-Wert bei einer mittleren Partikelgröße von 0,3 mm mit und ohne Co-Extraktionsmittel 8,820 × 10−12 bzw. 7,920 × 10−12 m2/s.

Einfluss von Prozessparametern auf die Extraktionsausbeute im Verhältnis zur Zeit.

Mithilfe der Response Surface Methodology (RSM) wurde der Einfluss von Druck, Temperatur, Durchflussrate und dynamischer Zeit auf die Regenerationsausbeute von Aktivkohle unter Verwendung von SC-CO2 ermittelt. Die optimalen Regenerationsbedingungen wurden bei 285 bar, 333 K, 5 g/min und 147 min gefunden, was zu einer Regenerationsausbeute von 93,71 % führte. Die Regenerationswirksamkeit wurde anhand der Jodzahl ermittelt und durch REM-Aufnahmen visualisiert. Die von Crank und Tan et al. vorgeschlagenen kinetischen Modelle. beschrieb erfolgreich den Regenerationsprozess unter Verwendung von SC-CO2 und die geschätzten Regenerationsausbeuten unter Verwendung des Modells, das für alle untersuchten Bedingungen ausreichend mit den experimentellen Daten übereinstimmte. Die Modellparameter (K) und die effektive Diffusionsfähigkeit wurden durch ein Best-Fit-Verfahren unter Anwendung des Differential-Evolution-Algorithmus (DE) ermittelt. Um die Zusammensetzung der gelösten Stoffe unter optimalen Extraktionsbedingungen zu ermitteln, wurde eine gaschromatographische Analyse durchgeführt.

Alle Daten sind im veröffentlichten Artikel verfügbar.

Eine Korrektur zu diesem Artikel wurde veröffentlicht: https://doi.org/10.1038/s41598-022-26230-x

Bezieht sich auf berechnet

Konzentration des gelösten Stoffes in Co2 (mol/m3)

Austrittskonzentration des gelösten Stoffes (mol/m3)

Effektive Diffusionsfähigkeit des gelösten Stoffes (m2/s)

Partikelgröße (mm)

Bezieht sich auf experimentell

Einstellbarer Parameter

Länge des Extraktors (m)

Anzahl der Daten

Druck (bar)

Massenstrom von CO2 (kg/s)

Radius des Partikels

Zeit(en)

Temperatur (K)

Lösungsmittelgeschwindigkeit (m/s)

Ertrag

Axiale Position in der Säule

Dichte (kg/m3)

Porosität des Bettes

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Referenzen herunterladen

Die Autoren danken dem Forschungsrat der University of Islamic Azad Marvdasht für die Unterstützung. Die Autoren bedanken sich auch für die finanzielle Unterstützung durch South Zagros Oil & Gas Production Co. Darüber hinaus danken die Autoren dem leitenden Ingenieur Herrn R. Ghobadi, CEO der Central Workshop, für technische Unterstützung.

Diese Forschung erhielt keine externe Finanzierung.

Abteilung für Chemieingenieurwesen, Islamische Azad-Universität Marvdasht, Marvdasht, Iran

Mohammad Najafi, Zahra Arab Abousadi und Bizhan Honarvar

South Zagros Oil and Gas Production, National Iranian Oil Company, Shiraz, 7135717991, Iran

Mohammad Najafi und Seyed Ali Sajadian

Abteilung für Chemieingenieurwesen, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Universität Kashan, Kashan, 87317-53153, Iran

Seyed Ali Sajadian

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Konzeptualisierung, SAS und MN; Methodik, MN, SAS, BH, ZAA, Validierung, SAS, ZAA, BH und MN; Schreiben – ursprüngliche Entwurfsvorbereitung, MN., SAS und ZAA; Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, SAS, ZAA und BH; Visualisierung, SAS und BH; Aufsicht, BH, ZAA; Projektverwaltung, SAS und ZAA; Finanzierungseinwerbung und BH Alle Autoren haben die veröffentlichte Version des Manuskripts gelesen und ihr zugestimmt.

Korrespondenz mit Seyed Ali Sajadian.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Springer Nature bleibt neutral hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten.

Die ursprüngliche Online-Version dieses Artikels wurde überarbeitet: Die ursprüngliche Version dieses Artikels enthielt einen Fehler in Referenz 22, die fälschlicherweise als „Sodeifian, G. & Sajadian, SA CO2-Verwendung als Gas-Antilösungsmittel für die pharmazeutische Mikro- und Nanopartikelproduktion“ angegeben wurde: Eine Rezension. Araber. J. Chem., 104164 (2016).“ Die korrekte Referenz lautet: „Esfandiari, N. & Sajadian, SA CO2-Nutzung als Gas-Antilösungsmittel für die pharmazeutische Mikro- und Nanopartikelproduktion: Eine Übersicht.“ Araber. J. Chem., 104164 (2022).“

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Nachdrucke und Genehmigungen

Najafi, M., Abousadi, ZA, Honarvar, B. et al. Abtrennung von Kohlenwasserstoffen aus Aktivkohle als porösem Stoff in einem Glykol-Regenerationsprozess unter Verwendung von überkritischem Kohlendioxid. Sci Rep 12, 19910 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-23722-8

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Eingegangen: 12. September 2022

Angenommen: 03. November 2022

Veröffentlicht: 19. November 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-23722-8

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